Während eines einjährigen Amerika-Aufenthaltes besuchte Volker von Liliencron die Bella-Vista-Drama-Class in Sacramento und legte damit den Grundstein für seine Bühnenlaufbahn. 2000 begann er ein dreijähriges Studium an der Schule für Schauspiel in Hamburg und widmete sich gleichzeitig seiner Gesangsausbildung. Engagements führten ihn an das Theater in der Basilika, ans Deutsche Schauspielhaus und ans Imperial Theater, wo er u. a. in „Arsen und Spitzenhäubchen“ sowie in der „Mausefalle“ mitwirkte. Seit 2004 gehört Volker von Liliencron als Lars, Jimmy, Sven u.a. zum „Heiße Ecke“-Ensemble.